Go to page
 

Bibliographic Metadata

Title
Low Partial Pressure Hydrogen Sensing using Plasmonic Nanoparticles / eingereicht von Wolfgang Steinmaurer
AuthorSteinmaurer, Wolfgang
CensorKlar, Thomas Arno
PublishedLinz, 2018
Description80 Seiten : Illustrationen
Institutional NoteUniversität Linz, Masterarbeit, 2018
LanguageEnglish
Document typeMaster Thesis
Keywords (GND)Wasserstoff / Plasmon / Nanopartikel / Partialdruck / Brechzahl
URNurn:nbn:at:at-ubl:1-23052 Persistent Identifier (URN)
Restriction-Information
 The work is publicly available
Files
Low Partial Pressure Hydrogen Sensing using Plasmonic Nanoparticles [7.13 mb]
Links
Reference
Classification
Abstract (German)

Wasserstoff gilt als einer der vielversprechendsten Energiespeicher für eine Gesellschaft auf Basis nachwachsender Rohstoffe. Aufgrund der hohen Reaktivität von Wasserstoff sind hochempfindliche Sensoren erforderlich. In dieser Arbeit wurden die Möglichkeiten zur Erhöhung der Empfindlichkeit von Gold-Palladium-Nanopartikeln für die Wasserstoffsensorik untersucht. Es wurden zwei Wege versucht: Entweder durch Vergrößerung der Oberfläche der Nanopartikel oder durch Erhöhung der Brechungsindex-Empfindlichkeit der Nanopartikel. Poröse Gold-Palladium-Nanopartikel wurden durch thermisches Entnetzen von Silber-, Gold- und Palladiumschichten auf einem Quarzsubstrat und anschließender Entfernung von Silber durch Ätzen mit Salpetersäure erzeugt. Die Porosität wurde mittels Rasterelektronenmikroskop verifiziert und die chemische Zusammensetzung mittels energiedispersiver Röntgenspektroskopie bestimmt. Das Ätzen mit Salpetersäure führte zu einer fast vollständigen Entfernung von Silber und Palladium. Ein anderes Ätzmittel, ein Gemisch aus Ammoniumhydroxid und Wasserstoffperoxid, führte nicht zur Bildung poröser Strukturen aufgrund der langsameren Ätzrate von Silber im Vergleich zu der Verwendung von Salpetersäure, während die Ätzrate für Palladium schneller als erwartet war. Um die Brechungsindexempfindlichkeit zu erhöhen, wurden Nanopartikel mit Nanosternkern und Palladiumschale und Nanopartikel mit Gold- und Silber-Legierungskern und Palladiumschale mit verschiedenen Silberkonzentrationen nasschemisch und mittels thermischem Annealing erzeugt. Einzelpartikel-Streuspektren wurden in Stickstoff oder Stickstoff/Wasserstoff-Atmosphäre mit Hilfe von Dunkelfeld-Mikrospektroskopie aufgenommen. Eine Verschiebung der Resonanzposition in der Wasserstoffatmosphäre wurde beobachtet. Die Resonanzverschiebung war bei Gold-Silber-Legierungskernen stärker als bei Goldkernen auf Glass. Die Charakterisierung einzelner palladiumbeschichteter Gold-Silber-Legierungs-Nanosphären zeigte eine Blauverschiebung der Plasmonresonanz mit zunehmender Palladiumschichtdicke auf einem Glassubstrat und eine Rotverschiebung auf einem ITO-Substrat. Der mögliche Grund ist die Erhöhung der Brechungsindexempfindlichkeit durch die Erhöhung der Palladiumschichtdicke, die der Blauverschiebung durch die dielektrische Funktion des Palladiums entgegenwirkt.

Abstract (English)

Hydrogen is considered as one of the most promising energy storage materials for a society based on renewable resources. Due to the high reactivity of hydrogen, highly sensitive sensing devices are required. In this work, the possibilities in increasing the sensitivity of gold-palladium nanoparticles for hydrogen sensing were explored. Two paths were tried: Either increasing the nanoparticles surface area or by increasing the nanoparticles refractive index sensitivity. Porous gold-palladium nanoparticles were created by thermal de-wetting stacks of silver, gold and palladium layers on a quartz substrate and subsequent removal of silver by etching with nitric acid. The porosity was verified using a scanning electron microscope and the chemical composition was determined using energy dispersive X-ray spectroscopy. Etching with nitric acid led to an almost complete removal of silver and palladium. A different etchant, a mixture of ammonium hydroxide and hydrogen peroxide, did not lead to the formation of porous structures due to slower etch rate of silver than for using nitric acid while showing a faster than expected etch rate for palladium. To increase the refractive index sensitivity, nanostar-core and palladium-shell nanoparticles and gold-silver-alloy-core and palladium-shell nanoparticles with various silver concentrations were created wet-chemically and via thermal annealing. Single particle scattering spectra were taken in nitrogen or nitrogen/hydrogen atmosphere using a darkfield microspectroscopy setup. A shift in resonance position in the hydrogen atmosphere was observed. The resonance shift was stronger for gold-silver-alloy cores than for gold cores on glass. Characterisation of individual palladium coated gold-silver-alloy nanospheres showed a blueshift of the plasmon resonance with increasing palladium layer thickness on a glass substrate and a redshift on an ITO substrate. The possible reason is the increase in refractive index sensitivity due to the increase in palladium layer thickness, counteracting the blueshift due to the dielectric function of palladium.

Stats
The PDF-Document has been downloaded 12 times.