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Titelaufnahme

Titel
Investigation of ultra-thin films of pentacene and perfluoro-pentacene on Cu(110) surfaces / eingereicht von: Johannes Gall
VerfasserGall, Johannes
Begutachter / BegutachterinZeppenfeld, Peter ; Koch, Reinhold
GutachterZeppenfeld, Peter
Erschienen2014
UmfangXVII, 167 S. : zahlr. Ill. und graph. Darst.
HochschulschriftLinz, Univ., Diss., 2014
Anmerkung
Zsfassung in dt. Sprache
SpracheEnglisch
Bibl. ReferenzOeBB
DokumenttypDissertation
Schlagwörter (DE)Oberfläche / Moleküle / RTM / optische Spektroskopie / Pentazen / Cu(110) / Ordnung / LEED / RDS / organische Halbleiter
Schlagwörter (EN)surface / molecules / STM / optical Spectroscopy / pentacene / Cu(110) / ordering / LEED / RDS / organic semiconductor
Schlagwörter (GND)Pentacen / Dünne Schicht / Kupfer / Optische Spektroskopie / Wechselwirkung
URNurn:nbn:at:at-ubl:1-352 Persistent Identifier (URN)
Zugriffsbeschränkung
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Investigation of ultra-thin films of pentacene and perfluoro-pentacene on Cu(110) surfaces [31.28 mb]
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Klassifikation
Zusammenfassung (Deutsch)

Diese Dissertation versucht einen Beitrag zu leisten zur Entschlüsselung der komplexen und subtilen Beziehung zwischen Substrat-Molekül Wechselwirkung und intermolekularer Wechselwirkung. Zu diesem Zweck wird die Adsorption zweier repräsentativer organischer Moleküle, Pentazen (PEN) und Perfluoro-Pentazen (PFP), auf mehreren Substraten mit verschieden starker Wechselwirkung untersucht. Ein sehr vielseitiges Substrat ist hierbei die Cu(110)-Oberfläche, welche durch Adsorption von Sauerstoff in ihrer Reaktivität und Wechselwirkung angepasst werden kann.

Durch die Verwendung eines neu entwickelten Tieftemperatur-Rastertunnel-Mikroskops (LT-STM) und oberflächenphysikalischen Standard-Messtechniken wie niederenergetische Elektronenbeugung (LEED) sowie der Kombination dieser Methoden mit Reflektions-Differenz-Spektroskopie (RDS), eine sehr vielseitige Methode zur Untersuchung der anisotropen optischen Eigenschaften, ist es möglich eine systematische Studie der Energetik, Wechselwirkung und der Ordnung auf der molekularen Ebene durchzuführen.

Zuerst wurde die Entwicklung der optischen Eigenschaften innerhalb der ersten Monolage von PEN und PFP auf Cu(110) untersucht und mit der entsprechenden Adsorptionsstruktur verglichen. Für PEN konnte eine starke Molekül-Substrat Wechselwirkung festgestellt werden, welche mit einer Hybridisierung von Molekülorbitalen mit Oberflächenzuständen einher geht. Im Gegenteil dazu wurde für PFP eine schwache Wechselwirkung festgestellt. Weiters wurde die thermische Stabilität solcher PFP-Monolagen auf Cu(110) untersucht. Dabei zeigte sich dass PFP-Moleküle auf Cu(110) einer Dissoziations-Reaktion ausgesetzt sind, welche bei einer Temperatur von etwa 400K stattfindet.

PEN Moleküle welche auf der Cu(110)-(2x1)O rekonstruierten Oberfläche adsorbiert wurden, durchlaufen einen voll reversiblen Phasenübergang von einer 2D Gasphase zu einer 2D kondensierten Phase. Dieser Phasenübergang kann entweder durch Ändern der Temperatur oder der Bedeckung initiiert werden, und steht in Verbindung mit einer 2D Kondensationswärme von H =84meV. Ein sehr ähnlicher Phasenübergang konnte auch für PFP Moleküle in der zweiten Monolage auf Cu(110) festgestellt werden. Die erste Monolage dient hierbei als Entkopplung welche die Wechselwirkung der Moleküle in der zweiten Lage deutlich abschwächt. Die dabei gemessene Enthalpie war vergleichbar, aber leicht höher als für PEN: H = 105meV.

Zuletzt wurde die Adsorption von PEN auf der stark korrugierten Cu(110)-c(6x2)O Oberfläche untersucht. Dabei konnte ein sehr selektiver Adsorptionsmechanismus der Moleküle festgestellt werden wo die Moleküle nur auf bestimmten, genau definierten Adsorptionsplätzen liegen. Weiters konnte ein Durchbiegen der Moleküle über dem Adsorptionsplatz entdeckt werden, welcher zu einem komplexen Aussehen und Kontrast der Moleküle in den STM Messungen führt.

Zusammenfassung (Englisch)

This thesis makes an effort to unravel the intricate relationship between substrate-molecule interactions and intermolecular interactions. A systematic approach is presented where the adsorption of two prototype organic semiconductor molecules, namely pentacene (PEN) and perfluoro-pentacene (PFP), is studied on several substrates with different interaction strengths. A versatile substrate in this regard is the Cu(110) surface, whose reactivity and coupling strength can be tuned by exposing the surface to varying amounts of oxygen. By employing a newly developed low-temperature scanning tunneling microscope (LT-STM) and standard techniques such as low energy electron diffraction (LEED) and combining these methods with reflectance difference spectroscopy (RDS), a versatile tool for studying the anisotropic optical properties, a systematic study of the energetics, interactions and ordering on the molecular scale is presented.

At first, the evolution of the optical properties of 1ML PEN and PFP on Cu(110) were investigated and related to their thin-film interface morphology. For PEN, a strong molecule-substrate interaction is observed which involves a hybridization of molecular orbitals with Cu surface states. For PFP, a distinctly different behavior was observed, where a weak molecule-substrate interaction is observed. Also the thermal stability of PFP monolayers on Cu(110) was observed, and it was found that the adsorbed molecules undergo a dissociation reaction upon heating to approx. 400K. For PEN adsorbed on the Cu(110)-(2x1)O reconstructed surface, a reversible phase transition from a 2D gas phase to a 2D condensed phase could be observed. This phase transition can be either initiated by temperature or coverage and is driven by a small 2D heat of condensation of H =84meV. A very similar phase transition could be observed for PFP molecules deposited on top of 1ML PFP on Cu(110). Hereby, the organic-inorganic interface acts as a decoupling layer which significantly reduces the molecule-substrate interactions. This phase transition is found to be driven by a slightly higher enthalpy of H = 105meV.

Lastly, the adsorption of PEN on the highly corrugated Cu(110)-c(6x2)O reconstructed surface was studies, where a selective adsorption of PEN molecules on top of the super-Cu atoms was found. The interaction with the specific adsorption site results in a bending of the molecule, giving rise to a complex appearance and shape in the STM and STS results.